霍小姐

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梁先生:
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蔡先生:
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EES:原來是它,銥酸鹽穩定催化酸性OER有跡可循

EES:原來是它,銥酸鹽穩定催化酸性OER有跡可循

原創 大銘同學 微算云平臺 3天前

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研究背景
電催化水裂解是高效利用和存儲間歇式能源(如太陽能、風能)最具前景的一種技術手段,目前其發展的主要限制之一在于陽極動力學滯緩的氧析出(OER)反應。相比陰極析氫反應(HER),OER涉及多電子轉移,反應能壘要大得多,因此要利用高效催化劑來降低反應的過電位,加速水氧化分解。對比酸性電解池和堿性電解池,基于質子交換膜(PEM)的酸性電解池能展現更高的轉化效率和OER電流,但是OER電催化劑材料的選擇,這也限制了PEM電解池的廣泛應用。許多已報道的過渡金屬氧化物具有不錯的OER活性,但是除了IrO2,其它如Ni、Co、FeRu的氧化物在酸性OER環境下穩定性很不容樂觀。在過去的幾年里,除了IrO2本身,很多不同種類的Ir基氧化物也得到了廣泛的研究,它們也擁有較好的酸性穩定性。其中存在的一個主要挑戰是如何降低貴金屬Ir的用量同時能保證優異的催化活性和耐久性。除了尋找合適的非貴金屬來替代Ir形成Ir1-xMxO2±δ之外,有一些工作還圍繞高性能的AxIryOzA代表堿金屬,堿土金屬或鑭系金屬離子)來展開。
AxIryOz的基本結構一般由相互連接的[IrO6]八面體和八面體之間空位中較大的陽離子所構成,不同AxIryOz型氧化物中[IrO6]之間的連接方式有時具有明顯的差異,從高連接性的邊共享到沒有連接的孤立[IrO6]。然而該類型氧化物中Ir的價態卻不隨晶體結構和AIr的原子比變化,一直處于+4價,這與鎳酸鹽和鈷酸鹽中NiCo容易隨結構和陽離子比例改變的特征不同。由此,對一大系列AxIryOz型氧化物的深度研究,將為理解Ir的氧化物基OER催化劑晶體結構與OER活性和穩定性之間的主要聯系提供寶貴的意見。
成果簡介
近日,韓國先進科學技術研究院Sung-Yoon Chung的團隊制備出了11AxIryOz型氧化物(A = Ca, Sr, Ba, Y, Pr, Nd),并依據[IrO6]八面體之間連接的相對強弱,將它們分為三類,進一步地,研究比較了它們之間酸性OER活性和穩定性的不同。文章以“Discovery of crystal structure-stabilitycorrelation in iridates for oxygen evolution electrocatalysis in acid”為題發表在國際著名期刊Energy & Environmental Science上。
圖文導讀
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各種AxIryOz第一圈OER電流密度之間的比較
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2 11種銥酸鹽分成的三個不同結構組中的兩組-A和組B
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3 11種銥酸鹽分成的三個不同結構組中的第三組-c
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4  OER活性和DL電容測試結果
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5  各種材料的STEMEDS分析
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6  機理示意圖和循環穩定性測試結果


總結展望
作者將11種高活性的AxIryOz型銥酸鹽基于[IrO6]八面體之間的連接緊密度分成了三個不同的組,發現各組中銥酸鹽的OER活性和DL電容變化行為幾乎一致。連接性弱的C組的銥酸鹽[IrO6]結構在酸性OER環境下很快就崩塌了,以強的邊共享和面共享連接的A銥酸鹽保持了優良的穩定性和催化活性,哪怕是在酸性體系中經過了600圈循環。雖然目前的研究集中于上述11種易合成的銥酸鹽,但是強調了從晶體化學的角度來評價酸性OER環境下IrOER結構與穩定性關系的重要性,表明還可能進一步尋找到新的具有強八面體連接特征的Ir基催化劑。
文獻信息

Discovery of crystal structure-stability correlation in iridates for oxygen evolution electrocatalysis in acid. (Energy Environ. Sci.2020,DOI: 10.1039/D0EE01389G.)

文獻鏈接:https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/EE/D0EE01389G#!divAbstract
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